Вилучення іонів Hg 2+ з водних розчинів нанокомпозитами на основі магнетиту
Анотація
Мета роботи – дослідження адсорбційних властивостей нанорозмірного магнетиту (Fe3O4) та нанокомпозитів, на його основі, здатних до сорбції іонів Hg2+ з водних розчинів. Напрямок досліджень включає синтез нанорозмірного однодоменного магнетиту як магніточутливого носія, модифікування його поверхні біосумісним покриттям.
Для досліджень синтезовано наступні зразки: Fe3O4, Fe3O4/SiO2 та Fe3O4/ДМСК (мезо-2,3-димеркаптосукцинова кислота), Fe3O4/SiO2/ДМСК. Для модифікування поверхні наночастинок магнетиту використовували покриття, відомі своєю біосумісністю із середовищем живого організму, зокрема, тетраетоксисилан та ДМСК.
Адсорбцію іонів Hg2+ на поверхні магнетиту та нанокомпозитів (НК) проводили у водному середовищі в діапазоні концентрацій С0 = 1,0 – 40,0 мг/л (g = 0,03 г, V = 5 мл, pH = 2,7) протягом 1 год при кімнатній температурі. Концентрацію іонів Hg2+ до та після адсорбції визначали фотометрично у формі однозаміщеного дитизонату при довжині хвилі 490 нм.
Визначено значення рНІІТ поверхні синтезованих нанокомпозитів та встановлено залежність сорбційної активності від рівня рН та величини ізоіонної точки рНІІТ поверхні в діапазоні рН = 2 – 9.
Для дослідження кінетики сорбції використовували розчин з концентрацією Hg2+ = 36 мг/л і рН = 2,7, час контакту 15 – 180 хв.
Кінетику та ізотерму сорбції проаналізовано за допомогою кінетичних рівнянь та моделей, що враховують внесок хімічної реакції в сорбційний процес. Встановлено, що кінетиці сорбції іонів Hg2+ відповідає кінетична модель псевдо-другого порядку. Ізотерми сорбції відповідають моделі Фрейндліха.
Отримані дані можуть бути корисними при створенні магнітокерованих сорбційних матеріалів для вилучення іонів Hg2+ з водних розчинів та біологічних рідин.
Посилання
Nanomaterials and Supramolecular Structures: Physics Chemistry, and Applications. Ed. Shpak A.P., Gorbyk P.P. (Springer, 2009).
Yen Ch.-H., Lien H.-L., Chung J.-Sh., Yeha H.-D. Adsorption of precious metals in water by dendrimer modified magnetic nanoparticles. J. Hazardous Materials. 2017. 322: 215. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2016.02.029
Goon I. Y., Zhang C., Lim M.,.Gooding J. J, Amal R. Controlled fabrication of polyethylenimine-functionalized magnetic nanoparticles for the sequestration and quantification of free Cu2+. Langmuir. 2010. 26(14): 12247. https://doi.org/10.1021/la101196r
Kusyak A.P., Turans'ka, S.P., Petrashovs'ka, A.L., Gorbik, P.P. Adsorption of Zn2+, Cd2+ and Pb2+ cations by nanocomposites based on single-domain magnetite. Dopov. Nac. akad. nauk Ukr. 2015. 12: 90. [in Ukrainian].
Melnyk I. V., Pogorilyi R.P., Zub Y. L., Vaclavikova M., Gdula K., Dąbrowski A., Seisenbaeva G. A. Kessler V. G. Protection of Thiol Groups on the Surface of Magnetic Adsorbents and Their Application for Wastewater Treatment. Sci. Rep. 2018. 8: 8592. https://doi.org/10.1038/s41598-018-26767-w
Wang Z., Xu J., Hu Y., Zhao H., Junliang Zhou Functional nanomaterials: Study on aqueous Hg(II) adsorption by magnetic Fe3O4@SiO2-SH nanoparticles. J. Taiwan Inst. Chem Eng. 2016. 60: 394. https://doi.org/10.1016/j.jtice.2015.10.041
Zhang S., Zhang Y., Liu J., Xu Q., Xiao H. Thiol modified Fe3O4@SiO2 as a robust, high effective and recycling magnetic sorbent for mercury removal. Chem. Eng. J. 2013. 226: 30. https://doi.org/10.1016/j.cej.2013.04.060
Li G., Zhao Z., Liu J., Jiang G. Effective heavy metal removal from aqueous systems by thiol functionalized magnetic mesoporous silica. J. Hazard. Mater. 2011. 192(1): 277. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2011.05.015
Tao S., Wang C., Ma W., Wu S., Meng C. Designed multifunctionalized magnetic mesoporous microsphere for sequential sorption of organic and inorganic pollutants. Micropor. Mesopor. Mat. 2012. 147(1): 295. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2011.06.027
Hakami O., Zhang Y., Banks C. Thiol-functionalised mesoporous silica-coated magnetite nanoparticles for high efficiency removal and recovery of Hg from water. Water res. 2012. 46(12): 3913. https://doi.org/10.1016/j.watres.2012.04.032
Dong J., Xu Z., Wang F. Engineering and characterization of mesoporous silica-coated magnetic particles for mercury removal from industrial effluents. Appl. Surf. Sci. 2008. 254(12): 3522. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2007.11.048
Sears M. E. Chelation: Harnessing and enhancing heavy metal detoxification - a review. Sci. World J. 2013: 219840. https://doi.org/10.1155/2013/219840
Huang W., Zhang P., Xu H., Chang S., HeY., Wang F. and Liang G. A novel route for the removal of bodily heavy metal lead (II). Nanotechnology. 2015. 26(38): 385101. https://doi.org/10.1088/0957-4484/26/38/385101
Sangvanich T., Morry J., Fox C., Ngamcherdtrakul W. et al. Novel Oral Detoxification of Mercury, Cadmium, And Lead with Thiol-Modified Nanoporous Silica. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2014. 6(8): 5483. https://doi.org/10.1021/am5007707
Patent CN 104984736A. Blood heavy metal ion adsorbent, preparation method thereof and blood perfusion device. 2015.
Kang J. H., Super M., Yung C. W., Cooper R. M., Domansky K. et al. An extracorporeal blood-cleansing device for sepsis therapy. Nat. Med. 2014. 20: 1211. https://doi.org/10.1038/nm.3640
Herrmann I. K., Schlegel A., Graf R., Schumacher C. M., Senn N. et al. Nanomagnet-based removal of lead and digoxin from living rats. Nanoscale. 2013. 5(18): 8718. https://doi.org/10.1039/c3nr02468g
Xiang Y., Bai Z., Zhang S., Sun Y., Wang S., Wei X., Mo W. et al. Lead Adsorption, Anticoagulation and In Vivo Toxicity Studies on the New Magnetic Nanomaterial Fe3O4@SiO2@DMSA as a Hemoperfusion Adsorbent. Nanomed.: Nanotechnol. Biol. Med. 2017. 13(4):1341. https://doi.org/10.1016/j.nano.2017.01.007
Chen Z. P., Zhang Y., Xu K., Xu R. Z., Liu J. W. and Gu N. Stability of Hydrophilic Magnetic Nanoparticles Under Biologically Relevant Conditions. J. Nanosci. Nanotechnol. 2008. 8(12): 6260. https://doi.org/10.1166/jnn.2008.18380
Kusyak A.P., Petrashovs'ka, A.L., Turans'ka, S.P., Gorbik, P.P. Adsorption of cis-dichlorodiamineplatinum complexes by nanocomposites of magnetite-oxide of silicon (titanium, aluminium). Nanosistemi, Nanomaterіali, Nanotehnologіi. 2014. 12(3): 451. [in Ukrainian].
Semko L.S., Storozhuk L.P., Gorbyk P.P., Dzyubenko L.S., Dubrovin I.V., Oranskaya O.I.. The modifiding of magnetite by silica. Phys. Chem. Solid State. 2007. 8(3): 526.
Aposhian H. V., Aposhian M. M. meso-2,3-Dimercaptosuccinic acid: chemical, pharmacological and toxicological properties of an orally effective metal chelating agent. Annu. Rev. Pharmacol. Toxiol. 1990. 30: 279. https://doi.org/10.1146/annurev.pa.30.040190.001431
Jun Y.-W., Huh Y.-M. et al. Nanoscale size effect of magnetic nanocrystals and their utilization for cancer diagnosis via magnetic resonance imaging. J. Am. Chem. Soc. 2005. 127(16): 5732. https://doi.org/10.1021/ja0422155
Fauconnier N., Pons J.N., Bee R.A. Thiolation of Maghemite Nanoparticles by Dimercaptosuccinic Acid. J. ColloidI nterface Sci. 1997. 194(2): 427. https://doi.org/10.1006/jcis.1997.5125
Usov D., Petranovskaya A., Turelyk M., Korduban O., Gorbyk P. Synthesis and physico-chemical properties of nanocomposites on the base of magnetite, modified by meso-2,3-dimercaptosuccinic acid. Him. Fiz. Tehnol. Poverhni. 2009. 15: 320.
Anbia M., Amirmahmoodi S. Removal of Hg (II) and Mn (II) from aqueous solution using nanoporous carbon impregnated with surfactants. Arab. J. Chem. 2016. 9: 319. https://doi.org/10.1016/j.arabjc.2011.04.004
Falahian Z., Tolki F., Faghihian H.. Synthesis and application of polypyrrole/Fe3O4 nanosize magnetic adsorbent for effcient separation of Hg2+ from aqueous solution. Global Challenges. 2018. 2: 1700078. https://doi.org/10.1002/gch2.201700078
